貞觀三年（629年），唐太宗決定對突厥發起大規模進攻，任命李靖為行軍總管，李績為副總管，兵分幾路討伐突厥。李績率軍從雲中出發，與突厥軍隊在白道展開激戰，大敗突厥軍。隨後，李靖率兵夜襲突厥牙帳，李績則率軍在磧口設伏，截斷了突厥的退路。突厥可汗頡利兵敗後，想從磧口逃往漠北，被李績率軍攔住，頡利無奈之下只得投降。經此一役，東突厥汗國滅亡，唐朝的北方邊境得以安定。李績因功被封為英國公，食邑三千戶。

貞觀十五年（641年），薛延陀部首領夷男派遣其子大度設率軍十萬進攻突厥李思部，唐太宗命李績率軍前往救援。李績率唐軍抵達朔州後，大度設正率軍追擊李思部，李績親率銳騎兵六千突襲薛延陀軍，大度設猝不及防，被打得大敗而逃。李績率軍追擊至青山，斬殺薛延陀軍三千餘人，俘虜五萬餘人，繳獲牛羊馬匹無數，徹底擊敗了薛延陀軍，再次穩固了唐朝的北方邊疆。

貞觀十七年（643年），唐太宗為表彰開國功臣，命人在凌煙閣繪製二十四位功臣的畫像，李績名列其中，足見其在唐王朝中的地位。同年，太子李承乾因謀反被廢，唐太宗立晉王李治為太子，任命李績為太子詹事，輔佐太子。唐太宗曾對李績說：“朕想將太子託付給你，你以往不負李，如今也定然不會負朕。”李績得淚流滿面，叩首致謝。

貞觀二十三年（649年），唐太宗病重，臨終前對太子李治說：“李績才智過人，但你對他沒有恩德，恐怕難以駕馭。朕將他貶為疊州都督，待朕死後，你再將他召回，任命為宰相，他定會對你恩戴德，盡心輔佐。”於是唐太宗下詔將李績貶為疊州都督。李績接到詔令後，沒有毫猶豫，當即起赴任。唐高宗李治即位後，遵照唐太宗的命，將李績召回長安，任命為尚書左僕，封司空。

永徽六年（655年），唐高宗想廢黜王皇後，立武則天為皇後，朝中大臣多持反對意見，唯獨李績態度曖昧。唐高宗私下詢問李績的意見，李績回答道：“此乃陛下的家事，何必問外人呢？”正是這句話堅定了唐高宗廢後立武的決心。武則天為皇後後，對李績頗為激與信任，李績在朝中的地位也更加穩固。

顯慶二年（657年），李績被任命為遼東道行軍大總管，率軍討伐高句麗。高句麗是當時朝鮮半島上的一個強國，長期與唐朝為敵。李績率軍渡過遼水，攻克高句麗的重鎮新城，而後乘勝進軍，連破高句麗十六城，殲敵數萬。次年，李績又與薛仁貴等將領配合，在金山大敗高句麗軍，斬殺高句麗軍五萬餘人，取得了重大勝利。

龍朔元年（661年），李績再次率軍討伐高句麗，因當時天氣嚴寒，糧草不濟，被迫撤軍。乾封元年（666年），高句麗部發生，唐高宗趁機再次任命李績為遼東道行軍大總管，率軍出征。李績吸取上次的教訓，制定了周的作戰計劃，他先率軍攻克高句麗的西部重鎮新城，而後兵分幾路，對高句麗的都城平壤形合圍之勢。高句麗軍頑強抵抗，唐軍多次攻城均未能功。李績耐心等待時機，一面加攻城，一面派人招降高句麗的將領。

總章元年（668年），平壤城糧草斷絕，人心渙散，高句麗王高藏被迫投降。至此，歷時多年的高句麗之戰終於以唐朝的勝利告終，唐朝在高句麗故地設置了安東都護府，管轄其地。此時李績已年過七十，歷經大小戰役無數，終於幫助唐朝平定了高句麗這一勁敵，為唐朝的邊疆穩定作出了最後的重大貢獻。

總章二年（669年），李績病逝，年七十二歲。唐高宗得知消息後，悲痛萬分，下令輟朝七日，追贈李績為太尉、揚州大都督，謚號“貞武”，並將其陪葬昭陵，與唐太宗相伴。

李績一生歷經隋末世與唐初的穩定發展，從瓦崗軍的年將領到李唐王朝的開國功臣，再到輔佐唐高宗的重臣，他始終以忠誠與才智贏得了歷代統治者的信任與重用。他不僅軍事才能卓越，一生戰功赫赫，為唐王朝的統一與邊疆穩定立下了不朽功勛，而且品行端正，為人低調，從不居功自傲，深時人與後人的敬仰。在唐初的眾多名將中，李績無疑是最為傑出的代表之一，他的事迹與神也一直為後人所傳頌。